西工大顾军渭教授课题组 Angew：液晶聚酰亚胺导热复合膜

原创老酒高分子高分子科技 2023年08月08日 06:30

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聚酰亚胺（PI）膜具有优异的绝缘性能、力学性能、耐热性能、耐辐射性能等，广泛应用于高精密智能控制系统、5G通讯终端与基站等领域。但PI膜的本征导热系数（λ）较低，无法满足当下及未来高功率电子电气设备快速高效的导热/散热需求。

西北工业大学化学与化工学院顾军渭教授“结构/功能高分子复合材料”（SFPC）课题组长期从事本征高导热高分子及其复合材料的可控制备及导热机理研究。在课题组前期的研究工作中，通过调控醚键含量以及优化匹配热致型液晶聚酰亚胺预聚膜（preLC-PI）的液晶区间与固化温度制备出一种本征高导热液晶聚酰亚胺（LC-PI）膜，其室温下本征面内λ（λ_∥）与面间λ（λ_⊥）分别达到2.11 W/(m·K)和0.32 W/(m·K)，且兼具优异的力学性能和耐热性能（Macromolecules, 2021, 54: 4934）。进一步地，采用聚乙二醇三甲基壬基醚（TMN）对“溶剂插层-超声剥离”法制备的氟化石墨烯（GeF）进行液晶化改性（LC-GeF），再与本征导热LC-PI基体复合制备LC-GeF/LC-PI导热复合膜。当LC-GeF质量分数为15 wt%时，LC-GeF/LC-PI导热复合膜室温下的λ_∥和λ_⊥分别达到4.21 W/(m·K)和0.63 W/(m·K)，较本征导热LC-PI膜的λ_∥和λ_⊥提升了99.5%和96.9%，也高于相同GeF用量下GeF/LC-PI导热复合膜（λ_∥=3.36 W/(m·K)，λ_⊥=0.61 W/(m·K)），实现了本征高导热与填充导热的协同效应（Macromolecules, 2022, 55: 4134）。

最近，SFPC课题组顾军渭教授采用正性液晶分子4-氰基-4’-庚基联苯（7CB）对碳纳米管（CNT）进行表面功能化改性（LC-CNT），在交流电场作用下与本征导热LC-PI基体复合制备LC-CNT/LC-PI导热复合膜。LC-CNT在LC-PI基体中的定向排列实现了低LC-CNT用量下LC-CNT/LC-PI导热复合膜中导热通路的高效构筑。当LC-CNT质量分数为15 wt%时，LC-CNT/LC-PI导热复合膜室温下的λ_∥和λ_⊥分别达到4.02 W/(m·K)和0.55 W/(m·K)，较本征导热LC-PI膜的λ_∥和λ_⊥提升了90.5%和71.9%，也明显高于相同CNT用量下CNT/LC-PI导热复合膜（λ_∥=3.12 W/(m·K)，λ_⊥=0.52 W/(m·K)）。此时，LC-CNT/LC-PI导热复合膜还兼具优异的力学性能和耐热性能，其杨氏模量和耐热指数分别为2.3 GPa和297.7^oC，高于本征导热LC-PI膜（2.1 GPa和262.4^oC）和相同CNT用量下CNT/LC-PI导热复合膜（2.2 GPa和291.3^oC）。

图1 LC-CNT/LC-PI导热复合膜的制备流程示意图（a）以及7CB、CNT和LC-CNT的化学结构与组成表征（b-g）

图2 室温下CNT/LC-PI和LC-CNT/LC-PI导热复合膜的POM照片（a, b）和断面SEM照片（a’, b’）

图3 LC-CNT/LC-PI导热复合膜的导热性能（a-f）和内禀机理示意图（g, h）

图4 LC-CNT/LC-PI导热复合膜的热管理性能

图5 LC-CNT/LC-PI导热复合膜的力学性能

本工作近期以“Electric-Field-Induced Alignment of Functionalized Carbon Nanotubes Inside Thermally Conductive Liquid Crystalline Polyimide Composite Films”为题发表于Angewandte Chemie International Edition（2023, 10.1002/anie.202309010）上。第一作者为西北工业大学化学与化工学院阮坤鹏同学和史学涛副教授，通讯作者是郭永强博士和顾军渭教授。本研究工作得到了国家自然科学基金（51973173）、XXX重点项目、重庆市自然科学基金面上项目（2023NSCQ-MSX2547）、陕西省重点研发计划项目（2023-YBGY-461）、中央高校基本科研业务费资助项目、西北工业大学2022年度博士论文创新基金（CX2022073）以及高分子电磁功能材料陕西省“三秦学者”创新团队的资助和支持。

论文信息：

Kunpeng Ruan^#, Xuetao Shi^#, Yali Zhang, Yongqiang Guo*, Xiao Zhong and Junwei Gu*. Electric-Field-Induced Alignment of Functionalized Carbon Nanotubes Inside Thermally Conductive Liquid Crystalline Polyimide Composite Films. Angewandte Chemie International Edition, 2023, 10.1002/anie.202309010.

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202309010

作者简介：

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阮坤鹏，男，中共党员，江苏扬州人，2019级博士研究生（本科直博）。2019年在西北工业大学获学士学位，同年加入顾军渭教授SFPC课题组攻读博士学位，师从顾军渭教授。主要从事本征型高导热聚酰亚胺及其复合膜的结构设计、性能调控及机理研究。主持西北工业大学2022年度博士论文创新基金1项，参与XXX技术基础重点项目1项、陕西省重点研发计划项目1项、广东省基础与应用基础研究基金重点项目1项。以第一作者（含导师第一和共同第一）在Angew Chem Int Edit、Macromolecules和Compos Sci Technol等期刊发表SCI论文9篇，SCI引用5000余次，H因子37。获陕西省自然科学奖二等奖（5/5），授权、公开国家发明专利6件，合作出版Elsevier出版社学术专著《Thermally Conductive Polymer Composites》1部，参加学术会议5次。获宝钢奖学金、校学术之星，“光威杯”中国大学生高性能复合材料创新科技竞赛全国二等奖、“全国高分子材料创新创业大赛”全国优秀奖等荣誉奖励。

顾军渭，男，中共党员，浙江绍兴上虞人，西北工业大学化学与化工学院教授、博导。当选英国皇家化学会Fellow，英国皇家航空学会Fellow，英国材料、矿物与矿业学会Fellow；连续入选科睿唯安全球“高被引科学家”、爱思唯尔“中国高被引学者”。现任化学与化工学院副院长，陕西省高分子科学与技术重点实验室副主任、中国复合材料学会导热复合材料专业委员会常务副主任等。主要从事功能高分子复合材料和纤维增强先进树脂基复合材料的设计制备及加工研究。获陕西省自然科学奖二等奖（1/5）、中国复合材料学会科学技术奖二等奖（1/8）、教育部技术发明二等奖（2/6）；获中国复合材料学会青年科学家奖、高分子成型加工及其产业发展“新锐创新奖”、中国化学会高分子创新论文奖等。主持国家自然科学基金联合基金重点项目、XXX技术基础重点项目、陕西省杰出青年科学基金等省部级及以上项目20余项。以第一和/或通讯作者在Adv Mater, Angew Chem Int Edit和Macromolecules等期刊发表高水平SCI论文150余篇，出版学术专著4部，授权中国/美国发明专利33件。任Nano-Micro Lett、J Mater Sci Technol和Compos Sci Technol等10余个期刊副主编或编委。

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